English
科研进展

当前位置:科研进展正文
TSEL团队在Chemical Engineering Journal发表烟气脱硝催化剂相关研究论文
更新:2021/09/18 点击:

新利18彩票 热科学与工程实验室最新烟气脱硝催化剂相关研究进展发表在《Chemical Engineering Journal》,该期刊当前影响因子为13.274,是化工/环境工程领域的top期刊。

选择性催化还原(NH3-SCR)烟气脱硝技术是目前燃煤电站采用的主流脱硝技术,商业化的SCR催化剂以钒钛基催化剂为主。但由于活性组分钒具有一定的生物毒性,失活后的催化剂安全处置面临巨大挑战,因此众多研究者致力于开发更为环境友好的新型脱硝催化剂。其中,铈基催化剂因CeO2优异的储释氧能力而受到了广泛的关注。但燃烧烟气中不可避免的SO2会导致铈基催化剂的不可逆失活,从而限制其长期稳定运行。

通过筛选已有的研究中耐硫抗硫性能较优的助剂类型,热科学与工程实验室团队尝试采用Fe2O3与MoO3对CeO2进行表面修饰,以期改善其脱硝活性及抗硫性能。前者Fe2O3随易于硫酸盐化,但对应生成的硫酸盐组分具有稳定的中温脱硝效率及较低分解温度,后者MoO3则属于酸性氧化物,难以硫酸盐化,采用两者对CeO2进行表面修饰理论上均可以起到一定的保护作用。研究团队首先采用以尿素为沉淀剂的均相水热法制备CeO2载体,得到了针状一次晶粒构成的花瓣状二次CeO2颗粒,进一步分别采用原位沉积/初湿浸渍在其表面引入Fe2O3和MoO3构建类似核壳结构的复合催化剂,通过催化活性及抗硫性能测试对比了不同催化剂的反应特性,并依据表征结果对性能变化进行分析讨论。

研究结果表明表面Fe2O3组分的引入并未显著提高催化剂SCR活性,但提高了整体的氧化还原性能,加剧了NH3/NO氧化。对于CeO2和CeO2-Fe2O3样品,限制其SCR活性的主要因素是表面酸性,而非氧化还原性能。MoO3的表面修饰使得宽温窗内催化剂的脱硝活性都明显提升,表面酸性的提高可以通过E-R机理促进SCR反应。相应的抗硫性能测试显示,不同构成的催化剂SO2失活原因也有明显区别,初期与SO2接触导致的CeO2和CeO2-Fe2O3硫酸盐化可提高表面酸性,从而促进SCR反应,但进一步的硫酸铵盐沉积会导致随后的活性下降。硫酸铵盐沉积对活性位点的覆盖是造成该类催化剂SO2中毒的主要原因。而MoO3修饰的催化剂表现出更好的抑制硫酸盐化及硫酸铵盐沉积的性能。研究还发现SO2中毒效应的影响与催化剂应用温度有关,低于300℃催化剂性能往往表现出明显的降低,而300℃时催化活性则可在测试时间范围得到较好的保留,综合制备方法的复杂性、SCR活性及抗硫性能,认为MoO3表面修饰的CeO2-MoO3催化剂具有较好的替代传统V-Ti催化剂的潜力。相关成果发表在Chemical Engineering Journal,题名:NH3-SCR performance and SO2 resistance comparison of CeO2 based catalysts with Fe/Mo additive surface decoration,全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721029533?via%3Dihub

Lin Zhu *, et al. NH3-SCR performance and SO2 resistance comparison of CeO2 based catalysts with Fe/Mo additive surface decoration[J], Chemical Engineering Journal, 2022, 428: 131372-131383.


Copyright (C) 2019-2021 热科学与工程实验室 All rights reserved.
Thermal Science and Engineering Lab
总共访问:今日访问:
Baidu